Der Sohn eines Optikermeisters übernahm schon als Kind Filmrollen, so als Hänsel in einer Märchenverfilmung. Er wurde 1943 bis 1944 am Schauspielstudio Lyda Wegener ausgebildet und spielte danach an verschiedenen Berliner Theatern. In der Spielzeit 1945/46 gehörte er zum Ensemble des Kasseler Staatstheaters. Ab 1947 arbeitete er in Berlin am Schlossparktheater, später an den Münchner Kammerspielen.

In den Filmen der 1950er Jahre war der gutaussehende Blondschopf häufig als netter junger Mann zu sehen. Besonders bekannt wurde Gunnar Möller 1955 als Student Andreas an der Seite Liselotte Pulvers in „Ich denke oft an Piroschka“. 1959 spielte er an der Seite von Sonja Ziemann und Brigitte Horney in Frank Wisbars Anti-Kriegsfilm über den Untergang der Wilhelm Gustloff „Nacht fiel über Gotenhafen“. Ein Jahr zuvor hatte er bereits mit demselben Regisseur in „Hunde, wollt ihr ewig leben“ zusammengearbeitet. In den 1960er Jahren spielte Möller unter anderem in England. 1972 und 1976 verkörperte er in zwei Filmen einer tschechoslowakischen Filmtrilogie Adolf Hitler.

2005 feierte er ein Comeback mit dem Film „Oktoberfest“. Gunnar Möllers jetzige Ehefrau ist seit 2003 seine langjährige Lebensgefährtin, die Schauspielerin Christiane Hammacher, mit der er Ende 2008 in einer Produktion der Komödie im Bayerischen Hof gemeinsam in Loriots Dramatischen Werken am Schillertheater gastierte.